陈立夫的二叔陈其美追随孙中山革命，和蒋介石是相交莫逆的结拜兄弟。

国民党党史馆主任邵铭煌：陈其美在1916年被袁世凯派人，在上海刺杀的时候，没人敢去。只有蒋先生敢去帮他收尸，等于收殓，然后他替陈其美所写的祭文的时候，还自称是盟弟。他们已经有十年的一种交谊。

陈其美死后，蒋介石对陈立夫照顾有加。1924年，陈立夫刚取得美国匹兹堡大学的冶矿硕士，一心想成为工程师的他，在史克兰敦当了八个月的实习矿工。然而，大哥陈果夫的一封信，改变了陈立夫的命运。回到中国后不久，陈立夫成为蒋介石的核心幕僚。

陈立夫(生前录像)：我在名义上虽然是黄埔军校的秘书，但实际上是他在官邸，办理他私人重要机密文件，那时我才二十七岁，体力充沛，虽然睡的时间甚少，但精神很好，工作很勤奋，蒋先生所交代的事都能如期完成。

1927年，国民党进行412清党行动，陈立夫奉命成立中央组织部调查科，成了国民党党内安全特务机构，专门收集党员背景和动态，这段影片是陈立夫生前难得的回忆。

陈立夫(生前录像)：(调查科)名字是很普通，专门就是为了对付，调查统计共产党的工作，我们把她击败，他们什么机构我们要破坏她就这样。我在这个工作,我只做了一年。一年之后我就调到中央党部秘书长，我从科长一调调到秘书长，就升了好几阶。

统调科后来扩大为中统局，与戴笠的军统局并列中国两大情资系统。不久后陈立夫担任国民党组织部部长，掌握党内人事权，确立了“蒋家天下陈家党”的地位。